新型硒化物热电材料的制备及研究

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本论文主要以SnSe、Bi2Se3和Bi2Te2.7Se0.3这三种硒化合物为研究对象,以优化和提高其热电性能为目标。通过对材料进行掺杂、纳米化或引入纳米第二相形成复合材料来提高材料的热电优值,主要研究结果包含以下几个方面:对于SnSe研究了热压温度及Zn在Sn位的掺杂对多晶SnSe的热电性能的影响。改变热压温度优化了载流子浓度,使多晶SnSe在热压温度为400℃和450℃最大ZT值达到0.73;多晶SnSe通过锌(Zn)掺杂,由于高温处电导和热电势同时提高,致使材料在873K的ZT值高达0.96,比纯SnSe(ZT = 0.68)提高了约40%;将纳米炭黑和PbTe分别引入多晶SnSe中,适量炭黑的引入提高材料的高温电导率,而PbTe的引入不仅提高电导率同时降低热导,纳米复合材料的ZT分别达到1.21和1.26。对于Bi2Se3多晶材料,通过研究发现重复测量可以提高其热电性能。对于垂直和平行热压方向的样品分别在重复测量之后,最大热电优值ZT从0.4和0.25分别增加到0.62和0.35。ZT值的提升主要是由于随着测试次数增加载流子的迁移率显著增加。此外,在第三次测量中观察到垂直于热压方向电阻率和Seebeck系数表现出了拓扑金属传导行为,证明了各向异性的多晶Bi2Se3的拓扑金属性导电。对于Bi2Te2.7Se0.3,研磨导致纳米化可使Bi2Te2.7Se0.3的热导率有效降低,从而ZT值在373K时达到1;在Bi2Te2 7Se0.3中复合了 InSb纳米颗粒,发现InSb纳米粒子的复合可有效降低热导,材料高的功率因子保持不变,致使ZT值在323K时达到1.2。
摘要第5-6页
ABSTRACT第6-7页
第一章 绪论第11-35页
    1.1 引言第11-12页
    1.2 热电材料的发展历程第12-13页
    1.3 热电效应第13-18页
        1.3.1 Seebeck效应第13-14页
        1.3.2 Peltier效应第14-16页
        1.3.3 Thomson效应第16-17页
        1.3.4 磁场中的热电效应第17-18页
    1.4 热电材料的应用第18-19页
        1.4.1 温差发电第18-19页
        1.4.2 热电制冷第19页
    1.5 热电材料的性能参数第19-24页
        1.5.1 热电转换效率第19-20页
        1.5.2 无量纲热电优值ZT第20页
        1.5.3 Seebeck系数第20-22页
        1.5.4 电导率第22-24页
        1.5.5 热导率第24页
    1.6 提高热电优值ZT的方法第24-27页
        1.6.1 降低热导率第25-26页
        1.6.2 提高功率因子第26-27页
    1.7 热电材料研究体系简介第27-32页
        1.7.1 Bi_2Te_3基热电材料第27-28页
        1.7.2 Bi_2Se_3基热电材料第28-29页
        1.7.3 PbTe基热电材料第29页
        1.7.4 β-Zn_4Sb_3基热电材料第29-30页
        1.7.5 方钴矿结构的热电材料第30页
        1.7.6 金属氧化物型热电材料第30-31页
        1.7.7 SnSe基热电材料第31-32页
    1.8 本论文主要研究内容及其意义第32-35页
第二章 多晶SnSe的制备及热电性能研究第35-43页
    2.1 引言第35页
    2.2 实验方法第35-37页
        2.2.1 制备方法第35-36页
        2.2.2 样品的微结构表征与测量方法第36页
        2.2.3 样品的热电性能参数测量方法第36-37页
    2.3 实验结果与讨论第37-42页
        2.3.1 样品微结构表征第37-39页
        2.3.2 样品的电学性能第39-41页
        2.3.3 样品的热学性能和热电优值ZT第41-42页
    2.4 本章小结第42-43页
第三章 Zn掺杂多晶SnSe热电性能的研究第43-51页
    3.1 引言第43-44页
    3.2 实验结果与讨论第44-49页
        3.2.1 样品微结构表征第44-45页
        3.2.2 样品的电学性能第45-47页
        3.2.3 样品的热学性能和热电优值ZT第47-49页
    3.3 本章小结第49-51页
第四章 SnSe/炭黑纳米复合体系的制备与热电性能研究第51-59页
    4.1 引言第51-52页
    4.2 实验结果与讨论第52-57页
        4.2.1 样品微结构表征第52-53页
        4.2.2 样品的电学性能第53-55页
        4.2.3 样品的热学性能和热电优值ZT第55-57页
    4.3 本章小结第57-59页
第五章 SnSe/PbTe纳米复合体系的制备与热电性能研究第59-67页
    5.1 引言第59页
    5.3 实验结果与讨论第59-66页
        5.3.1 样品微结构表征第59-62页
        5.3.2 样品的电学性能第62-64页
        5.3.3 样品的热学性能和热电优值ZT第64-66页
    5.4 本章小结第66-67页
第六章 Bi_2Se_3的制备及热电性能研究第67-77页
    6.1 引言第67页
    6.2 样品制备方法第67-68页
    6.3 实验结果与讨论第68-75页
        6.3.1 样品微结构表征第68-70页
        6.3.2 样品的电学性能第70-72页
        6.3.3 样品的热学性能和热电优值ZT第72-75页
    6.4 本章小结第75-77页
第七章 纳米化及InSb复合对Bi_2Te_(2.7)Se_(0.3)的热电性能研究第77-89页
    7.1 引言第77-78页
    7.2 样品制备方法第78页
    7.3 实验结果与讨论第78-86页
        7.3.1 样品微结构表征第78-81页
        7.3.2 样品的电学性能第81-85页
        7.3.3 样品的热学性能和热电优值ZT第85-86页
    7.4 本章小结第86-89页
第八章 总结与展望第89-91页
    8.1 论文总结第89-90页
    8.2 展望第90-91页
参考文献第91-99页
致谢第99-100页
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果第100页
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