质子导体陶瓷膜的制备及其透氢性能

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高温质子导体陶瓷膜,又叫高温氢离子导体陶瓷膜,是指在高温(600℃至l000℃)范围内以质子为电荷载流子的一种快离子陶瓷导体,是一类重要的功能材料。本论文先应用溶胶-凝胶法和低温燃烧法制备出BaCe0.95Tb0.05O3-α (BCTb)陶瓷粉体,然后采用相转化-烧结技术制备出BCTb中空纤维膜管,采用静压-烧结法制备出BCTb和Ni.BCTb对称陶瓷膜片以及Ni-BCTb非对称陶瓷膜片,测试了粉体、中空纤维膜以及陶瓷膜片的晶相、形貌、电导率和氢气透过速率等性能,系统研究了新的高温质子导体陶瓷材料。首先通过溶胶-凝胶-低温燃烧法制备BaCe0.95Tb0.05O3-α(BCTb)陶瓷粉体,然后采用相转化-烧结组合工艺制备了致密的BCTb钙钛矿中空纤维膜,通过静压-烧结组合工艺制备出了致密的对称BCTb膜片。实验结果表明:l450℃烧结的中空纤维膜的机械强度最高,达到146Mpa.BCTb中空纤维膜的孔隙率随着烧结温度的提高而逐渐降低。BCTb中空纤维膜和膜片的密度都随烧结温度的提高而逐渐增大。致密膜透氢实验结果表明,BCTb膜片和中空纤维膜的氢渗透速率都随着温度的升高和吹扫气流量的增大而提高,对于膜片来说,当温度为950℃、吹扫气流量为80ml/min.进料气是氢气和氮气按1:4混合且总流速是50ml/min时,膜片的氢气透过速率能达到0.013μmol·cm-2.s-1(0.018mL.min-1.cm-2)的最大值;当温度是1000℃、吹扫气流量是30ml/min.进料气是氢气和氦气等流速混合且总流速是40ml/min时BCTb中空纤维膜的氢气透过速率能达到0.422μmol·cm-2.s-1.的最大值。在H2气氛下,经过72h的长时间稳定性测试表明,BCTb中空纤维膜在氢气气氛下,850℃时可以连续工作而性能不会有很大变化,只是结构会发生一些分相。BCTb中空纤维膜的氧渗透流量实验证明该材料不适于做透氧材料。其次,通过静压-烧结技术制备出了Ni.BCTb对称和非对称陶瓷膜片。对Ni.BCTb对称和非对称陶瓷膜片进行了XRD、SEM、电导率和透氢速率等的测定。测试结果显示:Ni.BCTb对称陶瓷膜片在室温时的电导率是400S/cm,随着温度的升高,电导率逐渐降低。在850℃时,透过90gm厚致密分离层Ni—BCTb非对称陶瓷膜片的氢气透过速率为0.914mL·min-1.cm-2,进料气为氢气和氮气按1:1流速比混合。表面交换反应动力学对氢气渗透有着控制性的影响。稳定性实验表明Ni.BCTb非对称陶瓷膜片在氢气渗透过程中不是很稳定。
摘要第4-5页
Abstract第5-6页
目录第7-9页
引言第9-10页
第一章 文献综述第10-25页
    1.1 膜与无机膜第10-13页
        1.1.1 膜的定义第10页
        1.1.2 膜的分类第10-11页
        1.1.3 无机膜第11-12页
        1.1.4 陶瓷膜第12-13页
    1.2 高温质子导体陶瓷膜第13-23页
        1.2.1 高温质子导体陶瓷第13页
        1.2.2 高温质子导体陶瓷材料第13-16页
        1.2.3 高温质子导体陶瓷膜的制备第16-19页
        1.2.4 高温质子导体陶瓷膜的应用第19-23页
    1.3 高温质子导体陶瓷膜的研究现状和存在的主要问题第23-24页
    1.4 研究目的和研究内容第24-25页
第二章 BaCe_(0.95)Tb_(0.05)O_(3-δ)质子导体陶瓷膜的制备及其透氢性能第25-50页
    2.1 实验部分第25-29页
        2.1.1 实验试剂与仪器设备第25-27页
        2.1.2 粉体的制备第27-28页
        2.1.3 陶瓷膜片的制备第28页
        2.1.4 中空纤维陶瓷膜管的制备第28-29页
    2.2 性能测试第29-35页
        2.2.1 微观形貌测试第29页
        2.2.2 样品的晶相结构第29页
        2.2.3 收缩率的测定第29页
        2.2.4 机械强度实验第29-30页
        2.2.5 孔隙率的测定第30页
        2.2.6 密度的测定第30-31页
        2.2.7 电导率的测定第31-32页
        2.2.8 气密性的测定第32-33页
        2.2.9 透氢量的测试第33-35页
    2.3 结果和讨论第35-48页
        2.3.1 形貌分析第35-38页
        2.3.2 晶相结构第38-40页
        2.3.3 收缩率第40页
        2.3.4 机械强度第40-41页
        2.3.5 孔隙率和密度第41-43页
        2.3.6 电导率第43-44页
        2.3.7 气密性第44-45页
        2.3.8 透氢性能表征第45-48页
    2.4 小结第48-50页
第三章 Ni-BaCe_(0.95)Tb_(0.05)O_(3-δ)陶瓷膜的制备及其透氢性能第50-57页
    3.1 实验部分第50页
    3.2 性能测试第50页
    3.3 结果和讨论第50-56页
        3.3.1 形貌分析第50-51页
        3.3.2 晶相结构第51-52页
        3.3.3 电导率测试第52-53页
        3.3.4 透氢测试第53-56页
    3.4 小结第56-57页
第四章 结论第57-59页
致谢第59-60页
参考文献第60-65页
攻读硕士学位期间发表的文章第65页
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