铈基复合氧化物上甲烷和一氧化碳催化氧化性能的研究

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本文通过改变制备方法、焙烧温度制备了一系列的不同摩尔比的Bi2O3/CeO2催化剂,以甲烷催化燃烧为模型,研究了催化剂的表面结构,氧化还原性能与催化剂活性之间的关系,得到了一些有意义的结论。通过XRD、H2-TPR、CH4-TPR、CH4-TPD、CO2-TPD等表征手段对催化剂的表面结构及性能进行了表征。实验结果表明,Bi2O3的掺入提高了催化剂的氧化还原性能,氧化还原性能比纯CeO2及Bi2O3都有很大的提高,对一氧化碳氧化反应有利。活性氧数量增多、移动性增强,但是降低了催化剂对甲烷的吸附性能及活化能力,因此甲烷燃烧活性不及CeO2及Bi2O3。单组份Bi2O3表现出良好的催化性能,与其氧迁移速率快有密切的关系。铈铋固溶体中,摩尔比为9:0.0625的样品活性最好,与其具有良好的氧化还原性有关。不同制备方法中,共沉淀法制备的催化剂粒径最小,氧化还原性能最好,因此拥有最好的甲烷催化燃烧活性。同时,高温不利于催化剂的催化活性。CeO2中掺杂La2O3形成固溶体后可提高其对甲烷催化燃烧的反应活性。H2-TPR显示La2O3的掺入有助于提高催化剂的氧化还原性能。用反相微乳法制备了不同体积比与不同Ce3+浓度的CeO2,并对其以及负载0.2%Pd后对甲烷燃烧性能进行了考察。实验表明,除了共沉淀法制备的样品,其它样品负载0.2%Pd后活性下降。
摘要第5-6页
Abstract第6页
第1章 引言第10-19页
    1.1 背景意义第10-11页
    1.2 甲烷催化燃烧反应机理的研究第11-13页
        1.2.1 甲烷催化燃烧的反应阶段第11页
        1.2.2 甲烷催化燃烧的反应动力学研究第11-13页
        1.2.3 甲烷催化燃烧的活性氧物种第13页
    1.3 甲烷催化燃烧催化剂第13-16页
        1.3.1 贵金属催化剂第13-14页
        1.3.2 金属氧化物第14-16页
    1.4 铈基催化剂在催化反应中的应用第16-18页
    1.5 课题的研究目的与设计第18-19页
第2章 实验及仪器第19-24页
    2.1 实验所用原料及仪器第19页
        2.1.1 实验所用原料第19页
        2.1.2 实验所用仪器第19页
    2.2 催化剂的制备方法第19-20页
        2.2.1 共沉淀法第19-20页
        2.2.2 溶胶—凝胶法第20页
        2.2.3 微乳法第20页
    2.3 催化剂表征第20-22页
        2.3.1 XRD表征第20-21页
        2.3.2 比表面积的测定(BET)第21页
        2.3.3 程序升温还原(H_2-TPR)第21-22页
        2.3.4 CH_4-TPR第22页
        2.3.5 CO_2-TPD表征第22页
        2.3.6 CH_4-TPD第22页
        2.3.7 CO-脉冲第22页
        2.3.8 红外光谱(IR)第22页
        2.3.9 CO-TPD第22页
    2.4 催化剂活性评价第22-24页
第3章 负载型Bi/CeO_2系列催化剂上甲烷催化燃烧的研究第24-35页
    3.1 引言第24页
    3.2 铋含量对Ce_xBi_(1-x)O_δ催化剂活性的影响第24-33页
        3.2.1 XRD分析第24-26页
        3.2.2 H_2-TPR分析第26-27页
        3.2.3 CH_4-TPR分析第27页
        3.2.4 CH_4-TPD分析第27-29页
        3.2.5 CO-TPD分析第29页
        3.2.6 CO-脉冲第29-31页
        3.2.7 甲烷催化氧化活性比较第31-33页
    3.3 小结第33-35页
第4章 制备方法对Bi_2O_3/CeO_2催化剂甲烷催化燃烧反应的影响第35-44页
    4.1 铈与铋摩尔比对Bi_2O_3/CeO_2催化剂上甲烷催化燃烧活性的影响第35-37页
        4.1.1 甲烷催化燃烧活性评价第35-36页
        4.1.2 XRD分析第36-37页
    4.2 制备方法对甲烷催化燃烧活性的影响第37-40页
        4.2.1 甲烷催化燃烧性能比较第37-38页
        4.2.2 XRD分析第38页
        4.2.3 H_2-TPR分析第38-40页
        4.2.4 Ce_(0.9)Bi_(0.1)O_δ催化剂的红外表征第40页
    4.3 焙烧温度对甲烷燃烧活性的影响第40-41页
    4.4 不同Ce/Bi摩尔比对Ce_xBi(1-x)O_δ活性的影响第41-42页
        4.4.1 甲烷催化燃烧活性对比第41页
        4.4.2 XRD分析第41-42页
        4.4.3 H_2-TPR分析第42页
    4.5 小结第42-44页
第5章 MO_x-CeO_2催化剂的结构和甲烷催化燃烧活性第44-54页
    5.1 CeO_2催化剂第44-47页
        5.1.1 不同水油比制备的CeO_2对甲烷催化性能的评价第44-45页
        5.1.2 不同浓度所制催化剂性能评价结果第45-47页
    5.2 La_2O_3-CeO_2催化剂第47-50页
        5.2.1 甲烷催化燃烧活性评价第47页
        5.2.2 CO氧化活性评价第47-50页
    5.3 MoO_3-CeO_2催化剂第50-52页
        5.3.1 MoO_3-CeO_2催化剂的活性评价第50-51页
        5.3.2 不同制备方法制备1.0% MoO_3-CeO_2及其负载0.2%Pd的活性比较第51-52页
    5.4 SnO_2-CeO_2催化剂第52-53页
    5.5 总结第53-54页
第6章 论文总结第54-55页
参考文献第55-62页
致谢第62-63页
附录第63页
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