新型可见光催化剂的制备及其光催化性能的研究

Zn_xCd_1-xS论文 Bi_2MoO_6论文 BiOX(X=Br,I)论文 固溶体论文 光催化
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最近几年来,利用新型高效的可见光催化剂处理环境污染问题已经成为重点研究内容之一。本文采用水热法合成了一系列可见光响应催化剂:ZnxCd1-xS、铋系光催化剂(Bi2MoO6,BiOX(X=Br, I))以及InVO4。同时,利用XRD、SEM、TEM、UV-vis DRS以及N2吸附-脱附等手段对它们的结构、形貌、光催化活性以及光催化机理进行了研究。具体工作如下:1.采用低温水热法合成了一系列由纳米颗粒组成的单分散球状ZnxCd1-xS,随着Cd含量的增加,ZnxCd1-xS的价带位置向更负的方向移动,而导带则向更正的方向移动,其中Zn0.4Cd0.6S光催化效果最佳,根据ZnxCd1-xS固溶体的价带和导带信息,我们推测hVB+、·OH、HO2·、O2·-是参与ZnxCd1-xS降解RhB反应的主要活性氧化物种。此外,采用溶剂热法制备了ZnxCd1-xS固溶体,发现随着Zn/Cd摩尔比的减小,产物的形貌由六面体逐渐转变为纳米棒状。2.采用柠檬酸(CA)辅助水热法合成了尺寸可控的Bi2MoO6纳米片,并且对CA辅助水热合成纳米片的机理进行了探讨。此外,我们还探讨了前驱液pH值对光催化活性的影响,结果表明,pH为3.08时的Bi2MoO6活性最高。3.用PVP作为表面修饰剂,通过低温水热法合成了多层花状的BiOX(X=Br,I)。该花状结构由纳米片组装而成,PVP对这种结构的形成起了重要的作用。研究发现形貌对BiOBr的光催化性能有明显影响,由于花状BiOBr具有更高的比表面积,其光催化性能明显优于纳米片状的BiOBr4.采用溶剂热法合成了三维BiOBrxI1-x微米球,微米球是由二维纳米片组装而成的。Br/I摩尔比例对产物的BET表面积、孔结构、价带水平以及带隙值均有较大影响,相应的光催化活性也有较大差别,其中BiOBr0.2I0.8光催化性能最优,这可能是高比表面积、多孔结构、以及光吸收的增强三者之间共同协调作用的结果。最后,根据对价带和导带的分析,我们推测hVB+是参与BiOBrxI1-x降解RhB反应的主要活性氧化物种。5.采用水热法合成了InVO4光催化剂,并通过浸渍法制备了Fe2O3/InVO4、NiO/InVO4、CuO/InVO4,光催化还原CO2实验表明,反应产物主要为甲醇,Fe2O3/InVO4活性最高,反应8小时后甲醇浓度达到191.45ppm。当Fe2O3与InVO4复合时,由于它们具有合适的能带位置,从InVO4上激发出来的电子能够转移到Fe2O3的导带上,从Fe2O3上激发出来的空穴能够转移到InVO4的价带上,使电子-空穴对能够有效分离,从而提高其还原CO2生成甲醇的能力。
中文摘要第3-4页
ABSTRACT第4-5页
第一章 文献综述第9-30页
    1.1 前言第9页
    1.2 光催化原理第9-11页
    1.3 基于TiO_2 可见光催化剂研究进展第11-23页
        1.3.1 金属离子掺杂第12-13页
        1.3.2 非金属元素掺杂第13-19页
        1.3.3 金属与非金属元素共掺杂第19-20页
        1.3.4 贵金属沉积第20-21页
        1.3.5 半导体复合第21-22页
        1.3.6 表面光敏化第22-23页
    1.4 新型可见光催化剂的研究进展第23-28页
        1.4.1 简单的Bi_2O_3 和Bi_2S_3 催化剂第23-24页
        1.4.2 含铋二元金属氧化物光催化剂第24-28页
            1.4.2.1 钛酸铋光催化剂第24-25页
            1.4.2.2 钨酸铋光催化剂第25-26页
            1.4.2.3 钒酸铋光催化剂第26-27页
            1.4.2.4 钼酸铋光催化剂第27页
            1.4.2.5 其它含铋光催化剂第27-28页
    1.5 本论文的研究目的和主要内容第28-30页
第二章 Zn_xCd_(1-x)S 固溶体的制备、表征及其光催化性能的研究第30-46页
    2.1 引言第30页
    2.2 低温水热合成单分散球状Zn_xCd_(1-x)S第30-38页
        2.2.1 样品的制备第30-31页
        2.2.2 样品的表征第31页
        2.2.3 样品的光催化测试第31页
        2.2.4 结果与讨论第31-38页
            2.2.4.1 Zn_xCd_(1-x)S 的晶相和形貌表征第31-34页
            2.2.4.2 Zn_xCd_(1-x)S 的光吸收特性第34-35页
            2.2.4.3 Zn_xCd_(1-x)S 的光催化活性测试第35-38页
    2.3 溶剂热合成Zn_xCd_(1-x)S第38-43页
        2.3.1 样品的制备第38-39页
        2.3.2 样品的表征第39页
        2.3.3 结果与讨论第39-43页
            2.3.3.1 溶剂热合成Zn_xCd_(1-x)S 样品的晶相和形貌表征第39-41页
            2.3.3.2 溶剂热合成Zn_xCd_(1-x)S 样品的光吸收特性第41-43页
    2.4 Zn_xCd_(1-x)S 样品光催化机理第43-44页
    2.5 小结第44-46页
第三章 钼酸铋光催化剂的合成及其光催化性能第46-61页
    3.1 引言第46页
    3.2 柠檬酸(CA)辅助水热法制备Bi_2MoO_6第46-51页
        3.2.1 样品的合成第46-47页
        3.2.2 样品的表征第47页
        3.2.3 光催化测试第47页
        3.2.4 结果与讨论第47-51页
            3.2.4.1 样品的晶体结构与形貌第47-50页
            3.2.4.2 样品的的光学吸收性质第50页
            3.2.4.3 样品的的光催化活性第50-51页
    3.3 不同pH 值条件下制备Bi_2MoO_6 及其光催化性能第51-60页
        3.3.1 样品的合成第51-52页
        3.3.2 样品的表征第52页
        3.3.3 光催化测试第52-53页
        3.3.4 结果与讨论第53-60页
            3.3.4.1 样品的晶体结构与形貌第53-56页
            3.3.4.2 样品的的光学吸收性质第56-58页
            3.3.4.3 样品的的光催化活性第58-60页
    3.4 小结第60-61页
第四章 低温水热合成花状BiOX(X =Br,I)可见光催化剂第61-74页
    4.1 引言第61页
    4.2 低温PVP K30 辅助水热合成高活性的多层花状的BiOBr第61-66页
        4.2.1 样品的合成第61页
        4.2.2 样品的表征第61-62页
        4.2.3 光催化测试第62页
        4.2.4 结果与讨论第62-66页
            4.2.4.1 BiOBr 的晶相结构及形貌表征第62-64页
            4.2.4.2 BiOBr 的光学性质第64-65页
            4.2.4.3 BiOBr 的光催化活性第65-66页
    4.3 花状BiOI 的制备第66-72页
        4.3.1 样品的合成第66页
        4.3.2 样品的表征第66-67页
        4.3.3 结果与讨论第67-72页
    4.4 小结第72-74页
第五章 三维BiOBr_xI_(1-x)固溶体的制备及其光催化性能的研究第74-89页
    5.1 引言第74-75页
    5.2 实验部分第75-76页
        5.2.1 样品的合成第75页
        5.2.2 样品的表征第75页
        5.2.3 光催化测试第75-76页
    5.3 结果与讨论第76-87页
        5.3.1 BiOBr_xI_(1-x) 晶体结构与形貌第76-79页
        5.3.2 BiOBr_xI_(1-x) 的光学吸收性质和N2 吸附-脱附性质第79-83页
        5.3.3 BiOBr_xI_(1-x) 的光催化活性第83-86页
        5.3.4 BiOBr_xI_(1-x) 的光催化机理第86-87页
    5.4 小结第87-89页
第六章 InVO_4光催化还原CO_2的研究第89-100页
    6.1 引言第89-90页
    6.2 实验部分第90-93页
        6.2.1 催化剂的制备第90-91页
        6.2.2 样品的表征第91页
        6.2.3 光催化CO_2 活性测试第91-93页
    6.3 结果与讨论第93-99页
        6.3.1 不同条件下制备的InVO_4 的晶体结构和形貌第93-96页
        6.3.2 不同金属氧化物负载对光吸收性能影响第96-97页
        6.3.3 不同金属氧化物负载对光催化还原CO_2 的影响第97-99页
    6.4 小结第99-100页
第七章 结论第100-102页
参考文献第102-116页
博士期间发表的论文第116-117页
致谢第117页
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