强双光子吸收分子材料的非线性光学参量的动力学表征

电离论文 溶剂论文 光限幅效应论文 双光子吸收论文 洛仑兹局域场论文 Maxwell-Bloch方论
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目前,伴随着超短超强脉冲激光技术迅猛发展,大量具有良好光学特性的有机分子材料和高分子化合物的不断出现,从而使激光脉冲与有机分子相互作用的研究进入了一个新的领域。本论文通过严格求解和采取近似多种途径模拟了物质与激光的相互作用过程,研究了物质的光限幅效应,含时电离对动态双光子吸收截面和光限幅效应的影响,溶剂效应对介质分子光限幅效应的影响以及超短脉冲在PNA分子中传播中的洛伦兹局域场效应。1、含时电离对光限幅效应的影响以4,4’-二(二苯基氨基)苯乙烯(BDPAS)分子体系为研究对象,通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解Maxwell-Bloch方程,模拟了飞秒激光脉冲在该分子介质中的传播过程,研究了光电离对分子材料光限幅行为的影响。结果表明,光电离对光限幅行为的影响与传播距离、输入光强强度有着密切的关系。在传播距离足够远和入射光强足够大的情况下,光电离有利于增强分子材料的光限幅效应。2、溶剂效应对介质分子动态双光子吸收截面和光限幅效应的影响研究了纳秒和飞秒脉冲下4,4’-bis(dimethylamino) stilbene (BDMAS)分子材料的动力学双光子吸收截面和光限幅行为。在可见光范围内,分子可以用三能级模型来描述。数值结果表明BDMAS分子介质表现出强的光限幅行为。可以观察到飞秒时域下的饱和双光子吸收现象,具有大的非线性吸收截面的材料更容易达到饱和。由于两步TPA的贡献,在纳秒脉冲下BDPAS分子的动态TPA截面要比超短飞秒脉冲下的高三个数量级。我们重点研究了光限幅行为的溶剂效应。随着溶剂极性的增加,动力学窗口变宽。在光限幅区域,随着溶剂极性的增加,BDMAS分子的动态双光子吸收截面减小,这和实验结果是一致的。3、超短脉冲在PNA分子中传播中的洛伦兹局域场效应我们应用不考虑慢变幅近似和旋波近似的全波的Maxwell-Bloch方程研究了在共振和非共振条件下超短脉冲在PNA分子中传播中的洛伦兹局域场(LFC)效应。当具有较大传播面积的脉冲在致密的分子介质中传播时LFC效应是非常显著的。在共振条件下,LFC使在脉冲传播过程中从入射脉冲分裂出得到的子脉冲的群速度显著减小,尤其是最近的子脉冲。然而在非共振的条件下,随着脉冲面积、传播距离、分子数密度的增加,LFC对脉冲时间演化的影响不是很明显并且均匀性变差。
中文摘要第6-8页
Abstract第8-9页
第一章 综述第10-14页
    1.1 激光技术的发展与应用第10-11页
    1.2 激光与物质相互作用的研究第11-12页
    1.3 本论文的研究背景及意义第12-13页
    1.4 本论文的主要内容第13-14页
第二章 理论基础第14-25页
    2.1 经典电磁场方程第14-17页
        2.1.1 麦克斯韦(Maxwell)方程组第14-15页
        2.1.2 慢变幅近似以及傍轴波动方程第15-17页
    2.2 量子体系状态方程第17-22页
        2.2.1 薛定谔方程及几率幅方程第17-18页
        2.2.2 电偶极近似和旋波近似第18-19页
        2.2.3 布洛赫方程第19-20页
        2.2.4 速率方程第20-22页
    2.3 几种非线性光学现象第22-23页
        2.3.1 双光子吸收第22-23页
        2.3.2 光限幅效应第23页
    2.4 动态双光子吸收截面第23-25页
第三章 数值计算方法第25-28页
    3.1 时域有限差分法第25-27页
    3.2 FDTD 解的稳定性条件和吸收边界条件第27-28页
第四章 含时电离对光限幅效应的影响第28-34页
    4.1 理论模型第28-30页
        4.1.1 含时电离下的密度矩阵方程第28-29页
        4.1.2 分子电子结构计算及模型第29-30页
    4.2 光电离对分子材料光限幅效应的影响第30-34页
第五章 溶剂效应对介质分子光限幅效应的影响第34-46页
    5.1 分子的电子结构及理论模型第34-35页
    5.2 超短脉冲激光在BDMAS 中的光限幅效应第35-37页
    5.3 纳秒脉冲下的光限幅第37-42页
        5.3.1 长脉冲激光在BDMAS 分子中的传播第37-38页
        5.3.2 长脉冲激光在BDMAS 分子中的光限幅效应第38-42页
    5.4 动态双光子吸收截面第42-44页
    5.5 本章小结第44-46页
第六章 超短脉冲在 PNA 分子中传播中的洛伦兹局域场效应第46-54页
    6.1 理论基础第46-48页
    6.2 超短脉冲激光的单光子共振传播第48-51页
    6.3 超短脉冲激光的单电子非共振传播第51-53页
    6.4 本章小结第53-54页
第七章 总结与展望第54-56页
    7.1 总结第54页
    7.2 展望第54-56页
参考文献第56-61页
致谢第61页
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