新型功能性超支化温敏聚合物的温敏性质及其应用研究

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本论文以超支化聚乙烯亚胺(HPEI)为原料,制备了一系列具有不同低临界溶解温度的新型功能性超支化温敏聚合物,从聚合物本身以及pH值和盐效应几个方面对其水溶液的温敏性质进行了深入研究,发现其性质与传统线形温敏聚合物相比具有较大差异。在此基础上进一步研究了所得超支化温敏聚合物与金纳米粒子复合后的溶液性质及在颜色传感器和催化回收方面的应用,具体内容如下:1.对HPEI端氨基进行异丁酰胺(IBAm)化改性,优选出异丁酸酐为最佳的酰化试剂,通过改变HPEI核的分子量以及异丁酰化程度,成功制备了一系HPEI- IBAm超支化温敏聚合物。2.HPEI-IBAm水溶液的浊点温度(CP)对聚合物的分子量、HPEI氨基的取代度及体系pH值都是敏感的。降低聚合物分子量、减少氨基的取代度、降低体系的pH值都可以有效地使溶液CP值升高。溶液的CP温度在0100oC范围内可调。3.相对于传统线形温敏聚合物,HPEI-IBAm水溶液的CP对盐的存在更敏感。高浓度阴离子对HPEI-IBAm的盐析效应顺序为:PO43- >CO32- >SO42- >S2O32- >F- >Cl- >Br- NO3- >I- >SCN-,符合经典的Hofmeister规律;而低盐浓度下的盐析顺序为:PO43- CO32- SCN- >I- >NO3- >S2O32- >SO42- >Br- >F- >Cl-,与经典的Hofmeister规律相差很大。无机阳离子对HPEI-IBAm溶液CP的影响不如阴离子显著,但也存在明显的不同于线形温敏聚合物的规律,其盐析顺序为:Sr2+ Ba2+ >Na+ K+ Rb+ >Cs+ >NH4+ Ca2+ >Li+ Mg2+。有机铵盐对HPEI-IBAm溶液表现出盐溶效应,这种效应随着碳链长度增加而变得非常明显。4.HPEI-IBAm与金纳米粒子复合物的水溶液具有温敏性,其CP温度可以在很宽的范围内调节。该类复合物水溶液在其CP温度附近会发生明显的颜色变化,并且温度响应范围很窄,因此,可以作为敏感的颜色传感器来监测不同环境温度的变化。此外,该复合物溶液的颜色对pH和盐也是敏感的,因此,也可以作为颜色传感器来监测体系pH和盐浓度的变化。5.HPEI-IBAm与金纳米粒子温敏复合物在催化还原4-硝基苯酚反应中具有多重优越性:(1)催化剂可以多次回收再利用;(2)合适的HPEI-IBAm聚合物可以提高金纳米粒子的催化活性;(3)避免催化反应中出现温度过高现象。
摘要第3-4页
ABSTRACT第4-5页
第一章 绪论第9-24页
    1.1 概述第9-10页
    1.2 响应不同刺激信号的智能高分子第10-17页
        1.2.1 温度敏感型高分子第10-13页
        1.2.2 pH 敏感型高分子第13页
        1.2.3 电场敏感型高分子第13-14页
        1.2.4 光敏感型高分子第14-15页
        1.2.5 分子识别型高分子第15-17页
        1.2.6 自律振荡型高分子第17页
    1.3 智能高分子的应用第17-22页
        1.3.1 在传感器方面的应用第17-19页
        1.3.2 在智能催化剂载体方面的应用第19页
        1.3.3 药物释放方面的应用第19-21页
        1.3.4 分离功能方面的应用第21-22页
        1.3.5 其它方面的应用第22页
    1.4 智能高分子研究中有待解决和提高的主要问题第22-23页
        1.4.1 对盐的敏感性不够灵敏第22页
        1.4.2 正离子对温敏聚合物的影响不够明显第22-23页
        1.4.3 在传感器应用方面的缺陷第23页
    1.5 课题意义和研究内容第23-24页
第二章 超支化温敏聚合物的制备及其溶液性质第24-56页
    2.1 引言第24页
    2.2 实验部分第24-27页
        2.2.1 主要试剂第24-25页
        2.2.2 主要仪器第25页
        2.2.3 多重刺激响应型聚合物的合成第25-26页
        2.2.4 不同条件下溶液浊点(CP)的测定第26-27页
    2.3 结果与讨论第27-55页
        2.3.1 HPEI-IBAm 的制备第27-28页
        2.3.2 红外谱图表征与分析第28-29页
        2.3.3 核磁图谱分析及取代度的计算第29-31页
        2.3.4 不同酰化方法对聚合物取代度的影响第31-32页
        2.3.5 浊点及ΔT1/2 的定义第32-34页
        2.3.6 不同聚合物分子量和取代度对浊点的影响第34-36页
        2.3.7 聚合物浓度对浊点的影响第36-38页
        2.3.8 聚合物溶液pH 值对浊点的影响第38-39页
        2.3.9 不同阴离子对聚合物浊点的影响及规律第39-46页
        2.3.10 不同阳离子对聚合物浊点的影响及规律第46-54页
        2.3.11 不同分子量、相同取代度的超支化温敏聚合物浊点受盐的影响第54-55页
    2.4 本章小结第55-56页
第三章 超支化温敏聚合物复合金纳米粒子在传感器方面的应用第56-74页
    3.1 引言第56-57页
    3.2 实验部分第57-59页
        3.2.1 主要试剂第57页
        3.2.2 主要仪器第57-58页
        3.2.3 多重刺激响应型聚合物HPEI-IBAm 的合成第58页
        3.2.4 金纳米粒子(AuNPs)的制备[115]第58页
        3.2.5 HPEI-IBAm 与AuNPs 复合物的制备第58页
        3.2.6 HPEI-IBAm 与AuNPs 复合物溶液CP 的测定第58页
        3.2.7 HPEI-IBAm 与AuNPs 复合物溶液最大吸收波长的测定第58-59页
    3.3 结果与讨论第59-73页
        3.3.1 HPEI-IBAm 聚合物及其与AuNPs 复合物的制备第59-60页
        3.3.2 表征与分析第60-61页
        3.3.3 HPEI-IBAm 与AuNPs 复合后的现象与性质第61-65页
        3.3.4 温度对AuNPs-HPEI-IBAm 复合物颜色变化的影响第65-68页
        3.3.5 pH 对AuNPs-HPEI-IBAm 复合物颜色变化的影响第68-72页
        3.3.6 盐对AuNPs-HPEI-IBAm 复合物颜色变化的影响第72-73页
    3.4 本章小结第73-74页
第四章 超支化温敏聚合物复合纳米金在催化回收方面的应用第74-92页
    4.1 引言第74-75页
    4.2 实验部分第75-76页
        4.2.1 主要试剂第75页
        4.2.2 主要仪器第75页
        4.2.3 多重刺激响应型聚合物HPEI-IBAm 的合成第75页
        4.2.4 金纳米粒子(AuNPs)的制备第75-76页
        4.2.5 HPEI-IBAm 与AuNPs 复合物的制备第76页
        4.2.6 HPEI-IBAm 与AuNPs 复合物溶液CP 的测定第76页
        4.2.7 AuNPs-HPEI-IBAm 复合物催化对硝基苯酚的还原第76页
        4.2.8 AuNPs-HPEI-IBAm 复合物的回收和催化再利用第76页
    4.3 结果与讨论第76-91页
        4.3.1 HPEI-IBAm 及与AuNPs 复合物的制备第76-77页
        4.3.2 表征与分析第77-78页
        4.3.3 HPEI-IBAm 与AuNPs 成功复合后的现象与性质第78-81页
        4.3.4 不同取代度HPEI-IBAm 复合AuNPs 对催化反应速率的影响第81-84页
        4.3.5 不同浓度HPEI-IBAm 复合AuNPs 对催化反应速率的影响第84-86页
        4.3.6 不同浓度AuNPs 复合定量HPEI-IBAm 对催化反应速率的影响第86-88页
        4.3.7 不同温度对AuNP-HPEI-IBAm 催化反应速率的影响第88-90页
        4.3.8 AuNP-HPEI-IBAm 的回收与再利用第90-91页
    4.4 本章小结第91-92页
第五章 结论与展望第92-95页
    5.1 结论第92-94页
    5.2 展望第94-95页
参考文献第95-106页
发表论文和参加科研情况说明第106-108页
致谢第108页
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