随着飞秒激光技术的飞速发展,分子体系与飞秒激光的相互作用引起了人们越来越多的关注,很多新现象、新效应被理论预言和实验发现,如：高次谐波的产生、阈值上电离、多光子电离解离、库仑爆炸等等。为了更加细致深入的探究这些物理过程,一些新的离子探测技术被引入到实验中,如,飞行时间质谱技术、离子速度影像技术、三维切片成像技术等。由于卤代烷烃分子在大气物理化学过程中扮演着重要的作用,因此卤代烷烃分子与光场的相互作用过程一直是人们关注的焦点和热点。在本论文中,我们利用三维切片离子成像技术研究了卤代烷烃分子与飞秒激光(1013～1014W/cm2)相互作用的电离、多光子解离以及解离双电离过程,同时利用飞秒脉冲相位锁定技术研究了二氯荧光素分子的波包相干控制过程。具体如下：1)利用直流切片离子成像技术研究了一溴二氯乙烷(BCE)分子与800nm飞秒激光非共振相互作用电离解离过程。研究了不同偏振条件下母体分子离子产率之比[BCE2+][BCE+]与光场强度的依赖关系,分析了母体分子的双电离机制；实验获得了相关碎片离子的切片图像,计算拟合了相关离子的动能分布,结合量子化学理论计算分析了不同动能的产物离子反应通道,讨论了C-C、C-Br和C-Cl键解离机制；分析了分子库仑爆炸模型,计算获得了修正后的平衡间距Re*等参数值。2)利用直流切片离子成像技术研究了一氟二溴乙烷(FBE)分子与800nm飞秒激光非共振相互作用电离解离过程。理论和实验分析了FBE分子在不同光场强度下的电离机制,利用三维离子切片成像系统获得了不同碎片离子的切片图像,数据拟合获得了相关离子动能分布和角度分布,结合量子化学理论计算分析了不同动能产物离子的反应通道,分析了脱氢过程对解离双电离通道中产物离子动能、角度以及产率的影响,通过分析C-C和C-Br键的解离过程,研究了多光子电离解离与解离双电离过程的竞争机制。3)分子激发振动态动力学过程与分子解离电离过程密切关联,我们利用飞秒激光脉冲相位锁定技术研究了二氯荧光素分子的激发振动态波包动力学,实验结果表明由激光脉冲相位操控的分子激发态振动波包发生了相长干涉和相消干涉,其激发态振动波包的寿命为230fs。液相分子激发态振动波包的控制,为实现操控气相分子电离解离过程提供了实验技术手段。
