胺基功能化多孔材料的制备及其对CO2吸附性能的研究

二氧化碳富集论文 PEI论文 TEPA论文 微孔分子筛论文
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通过优化胺基功能化多孔材料的制备工艺(如有机胺浓度、EP浓度、浸渍质量比等),提高常压下其对二氧化碳的吸附量。同时,利用红外、N2吸/脱附、元素分析、SEM、TG-DTA等技术对合成的多孔材料进行了表征。本文的主要研究内容和结果如下:(1)聚乙烯亚胺(PEI)和四乙烯五胺(TEPA)胺基改性钙基-5A型分子筛的CO2吸附性能以钙基-5A型分子筛为载体,环氧树脂(EP)作为交联剂,PEI和TEPA为胺基改性剂,采用浸渍法制备吸附固体。当PEI与分子筛的质量比为15%并且EP与PEI的质量比为1%时,改性样品仍具有有序的微孔结构;当TEPA与分子筛的质量比为30%并且EP与TEPA的质量比为5%时,改性样品仍具有有序的微孔结构且样品的孔容和比表面积较高。在333K下,TEPA为15%,EP为5%,CO2为15%,浸渍质量比为30%时样品吸附量最高为0.45mmol/g。并对改性样品进行了10次再生循环吸附性能实验,证明改性样品具有较好的吸附性能。(2)PEI和TEPA胺基改性MCM-41分子筛的CO2吸附性能以MCM-41分子筛为载体,环氧树脂作为交联剂,PEI和TEPA为胺基改性剂,采用浸渍法制备吸附固体。当PEI与分子筛的浸渍质量比为50%并且EP与PEI的添加质量比为1%时,改性样品仍具有有序的介孔L结构;TEPA与分子筛的质量比为50%并且EP与TEPA的质量比为5%时,所合成的材料仍具有有序的介孔结构且材料的孔容和比表面积较高。在333K下,TEPA为15%,EP为5%,CO2为15%,浸渍质量比为50%时样品吸附量最高为3.28mmol/g。并对改性样品进行了10次再生循环吸附性能实验,证明改性样品具有较好的吸附性能。
摘要第3-4页
ABSTRACT第4-5页
引言第10-12页
1 绪论第12-28页
    1.1 二氧化碳的利用第13-15页
    1.2 我国二氧化碳的排放形势第15-17页
    1.3 二氧化碳捕集方法第17-20页
        1.3.1 溶剂吸收法第18-19页
        1.3.2 膜分离法第19页
        1.3.3 吸附法第19-20页
    1.4 二氧化碳的存储第20-21页
    1.5 分子筛种类及合成方法第21-23页
        1.5.1 沸石分子筛第21-22页
        1.5.2 MCM-41介孔分子筛第22-23页
    1.6 吸附样品改性方法第23-25页
        1.6.1 嫁接法(Grafting)第23-24页
        1.6.2 共聚法(Co-condensation)第24页
        1.6.3 涂层法(Coating)第24页
        1.6.4 浸渍法(Impregnation)第24-25页
    1.7 实验药品第25-26页
        1.7.1 交联剂第25-26页
        1.7.2 四乙烯五胺(TEPA)第26页
        1.7.3 聚乙烯亚胺(Polyethyleneimine,PEI)第26页
    1.8 本文主要研究内容第26-28页
2 实验材料及测量方法第28-32页
    2.1 主要药品第28-29页
    2.2 主要仪器第29页
    2.3 样品的表征方法第29-30页
        2.3.1 改性吸附剂的制备第29页
        2.3.2 低温N_2吸脱附实验第29-30页
        2.3.3 元素分析测试第30页
        2.3.4 红外光谱分析第30页
        2.3.5 热稳定性分析第30页
    2.4 改性样品对二氧化碳吸附性能测试第30-31页
    2.5 改性样品的再生及重复使用性能第31-32页
3 PEI和TEPA改性钙基-5A型分子筛的CO_2吸附性能第32-52页
    3.1 钙基-5A型分子筛BET分析第32-33页
    3.2 PEUEP胺基钙基-5A型分子筛的制备第33页
    3.3 胺基改性钙-A型分子筛的元素分析第33-34页
    3.4 PEI/EP胺基钙基-5A型分子筛的化学结构分析第34-35页
    3.5 PEI/EP胺基钙-A型分子筛的SEM分析第35-36页
    3.6 PEI/EP胺基钙基-5A型分子筛热稳定性分析第36-37页
    3.7 PEI胺基钙-A型分子筛对氮气的吸附分析第37-38页
    3.8 PEI改性钙-A型分子筛对二氧化碳吸附容量分析第38-40页
    3.9 TEPA改性钙基-5A型分子筛对二氧化碳吸附容量分析第40-50页
        3.9.1 TEPA改性钙基-5A型分子筛热稳定性分析第40-42页
        3.9.2 TEPA浓度及浸渍质量比对CO_2吸附的影响第42-43页
        3.9.3 EP浓度对CO_2吸附的影响第43页
        3.9.4 不同温度对TEPA改性分子筛CO_2吸附的影响第43-46页
        3.9.5 TEPA改性分子筛的CO2吸附吸附热第46-48页
        3.9.6 不同温度对脱附性能的影响第48-49页
        3.9.7 循环再生实验第49-50页
    3.10 本章小结第50-52页
4 PEI/EP和TEPA/EP改性MCM-41分子筛的制备及性能第52-68页
    4.1 MCM-41分子筛BET分析第52页
    4.2 TEPA胺基改性MCM-41分子筛的制备第52-53页
    4.3 TEPA改性MCM-41分子筛的元素分析第53-54页
    4.4 TEPA胺基改性MCM-41分子筛的化学结构分析第54-55页
    4.5 TEAP胺基改性MCM-41热稳定性分析第55-56页
    4.6 TEPA改性MCM-41分子筛对二氧化碳吸附容量分析第56-66页
        4.6.1 TEPA浓度及浸渍质量比对CO_2吸附的影响第56-57页
        4.6.2 EP浓度对CO_2吸附的影响第57-59页
        4.6.3 不同温度及CO_2浓度对TEPA改性分子筛CO_2吸附的影响第59-62页
        4.6.4 TEPA改性MCM-41的CO_2吸附热第62-63页
        4.6.5 不同温度对脱附性能的影响第63-65页
        4.6.6 循环再生实验第65-66页
    4.7 PEI胺基改性MCM-41分子筛的制备第66页
    4.8 PEI改性MCM-41分子筛对二氧化碳吸附容量分析第66-67页
    4.9 本章小结第67-68页
5 结论与展望第68-70页
    5.1 结论第68-69页
    5.2 建议与展望第69-70页
参考文献第70-76页
致谢第76-78页
攻读学位期间发表的学术论文目录第78-80页
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