DNA介导纳米粒子的合成、组装及光谱学检测应用研究

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随着纳米技术的快速发展,具有特殊结构和性能的纳米材料引起了科研工作者的关注。新颖纳米材料的数量越来越多,具有潜在应用价值的纳米材料合成与组装方法应该具备无污染、低成本、绿色合成等特点。随着社会的进步,如何设计一些新的绿色合成方法并应用于环境污染物的检测,越来越受到研究者的重视。由于生物模板具有资源丰富、价格低廉、卫生环保、结构独特、形貌多样等特点受到科研工作者的青睐。本文围绕DNA为模板开展了以下四个部分的工作:第一,以DNA为模板,利用太阳光作为激发光源,来合成DNA-Ag纳米复合材料,并利用这种材料通过圆二色光谱仪对Hg2+进行检测。在实验中,先利用太阳光制备出DNA-Ag纳米复合材料,然后,使用圆二色光谱仪对溶液中的Hg2+进行检测。通过这种方法可以检测到0.1pM (20pg/mL)的Hg2+,这比先前报道的用有机无机杂交探针法的检测下限至少要低两个数量级。在检测时,只需要1μL的污染水就可以检测。在实验中,我们选用了对巯基苯胺作为探针分子对Hg2+主动抓取,在检测上具有特异的放大效果。这体现在对Hg2+检测的灵敏性上,这与通过这种方法能够对pM的Hg2+进行检测相一致。在饮用水的检测中,运用这种方法,需要的样品量少,从而减少了外部因素的干扰。这是在简便、快速、可靠传感检测上的一个新突破。第二,以DNA为模板制备金银复合纳米材料并研究其光谱学性质。我们利用一种简单的方法,在太阳光的照射下合成金银复合结构纳米材料,这种纳米材料的形貌可以通过调节金离子与银离子的比值来控制调节。在合成过程中,DNA不仅起模板的作用,而且还是反应有益的还原剂。通过分析DNA在太阳光的照射下,合成金银纳米复合材料过程的紫外可见光吸收光谱与光波导光谱结果,我们推测DNA首先将溶液银离子还原成银纳米颗粒,随着光照时间的延长,纳米颗粒数目增多、直径变大,紫外可见光吸收光谱与光波导光谱峰的强度逐渐增加。当加入氯金酸溶液后,在金银置换反应与光照还原金离子的共同作用下,形成表面以金元素为主导的纳米颗粒,内部以银元素为主导的复合结构纳米材料,而且,这种新型结构纳米材料是很好的SERS基底。第二,DNA为模板自组装具有表面增强拉曼光谱“热点”的DNA-Au纳米材料。我们利用DNA带负电荷的特性,将合成好带正电荷的金纳米颗粒相混合,自组装成具有具有“热点”的复合纳米材料。将形成的纳米材料制作SERS基底,可对罗丹明G(R6G)、吡啶(Py)和对巯基苯胺(PATP)等小分子化合物进行SERS检测。结果表明:用此方法制备的表面增强表面增强拉曼光谱SERS基底,不仅具有产率高、均一的特点,而且具有较好的SERS增强效果。因此,用该SERS基底可以实现对低浓度的不同类型小分子化合物进行检测。第四,DNA模板原位光合成Au纳米粒子及其组装的光谱学研究。我们利用DNA为模板来制备的金纳米网,通过调节R(DNA碱基对数与AuCL4的比值)来调节金纳米网的生长,并研究其生长规律。利用紫外可见光谱分析仪进行光谱学分析,我们发现随着R值增加,金的紫外可见光吸收光谱吸收峰逐渐红移,这说明纳米粒子逐渐长大。
摘要第3-5页
Abstract第5-7页
目录第8-10页
第一章 绪论第10-16页
    1.1 纳米技术简介第10-11页
    1.2 纳米生物技术简介第11页
    1.3 DNA分子与纳米技术第11-14页
        1.3.1 DNA的生物学结构第12-13页
        1.3.2 DNA在纳米领域的应用第13-14页
    1.4 本课题的研究目的、意义及研究内容第14-16页
第二章 DNA模板原位光还原Ag纳米粒子应用于痕量汞离子的光学检测第16-30页
    2.1 引言第16-17页
    2.2 材料和方法第17-18页
        2.2.1 试剂和材料第17页
        2.2.2 实验仪器第17页
        2.2.3 不同浓度Hg~(2+)溶液的配制第17-18页
        2.2.4 DNA-Ag-PATP复合材料的合成步骤第18页
        2.2.5 Hg~(2+)的检测第18页
    2.3 结果与分析第18-29页
    2.4 小结第29-30页
第三章 DNA模板原位光还原Ag/Au核壳纳米粒子的光谱学研究第30-41页
    3.1 引言第30-31页
    3.2 材料与方法第31-33页
        3.2.1 实验试剂第31-32页
        3.2.2 光波导片的修饰方法第32页
        3.2.3 实验仪器第32-33页
        3.2.4 DNA-Ag/Au纳米材料的制备第33页
    3.3 结果与分析第33-39页
    3.4 小结第39-41页
第四章 均一纳米间隙DNA-Au复合材料的组装及其在SERS上的应用第41-54页
    4.1 引言第41-43页
    4.2 材料与方法第43-45页
        4.2.1 试剂第43页
        4.2.2 实验仪器第43-44页
        4.2.3 正电荷金纳米颗粒制备第44页
        4.2.4 DNA模板与合成的带正电荷金纳米颗粒进行自组装第44-45页
        4.2.5 SERS检测第45页
    4.3 结果与分析第45-52页
        4.3.1 光谱学表征金纳米颗粒在DNA上自组装过程第45-47页
        4.3.2 带正电荷的金纳米胶体的形貌表征第47-50页
        4.3.3 R6G、Py和PATP分子的SERS检测第50-52页
    4.4 小结第52-54页
第五章 DNA模板原位光合成Au纳米粒子及其组装的光谱学研究第54-64页
    5.1 引言第54-55页
    5.2 材料与方法第55-56页
        5.2.1 实验材料第55页
        5.2.2 实验仪器第55页
        5.2.3 光照合成DNA-Au纳米材料步骤第55-56页
    5.3 结果与分析第56-63页
    5.4 小结第63-64页
第六章 总结第64-66页
    6.1 本论文总结第64-65页
    6.2 本论文不足之处第65-66页
参考文献第66-80页
致谢第80-82页
攻读学位期间发表或待发表的论文第82页
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