水溶性量子点及量子点/二氧化硅纳米粒子的合成及应用

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从20世纪80年代开始研究的纳米技术在90年代获得了突破性进展,它对生物医学工程领域的渗透与影响是显而易见的,纳米生物技术是目前国际生物技术领域的热点研究课题,美国、日本、德国和我国均已将纳米生物技术列入国家重点发展领域。目前,纳米生物技术的应用涵盖从疾病诊断到靶向药物治疗和基因修复的诸多方面,其中,最受关注的是将半导体量子点用作生物标记、生物传感器和影像对比剂等。本论文以水相合成法制备了三种纳米粒子,并将所合成的三种纳米粒子应用于化学检测、生物医学检测及成像中。主要内容包括:论文第一章主要介绍了量子点的合成、生物医学应用以及应用中所遇到的问题和解决方法,阐明了本论文的研究意义及主要内容。论文第二章主要介绍了以巯基丁二酸(MSA)为稳定剂,通过回流和水热方法制备高质量的CdTe量子点。并利用所合成的CdTe量子点通过层层自组装的方法,制备成CdTe/PDDA量子点多层膜,并通过多层膜的荧光猝灭来检测水溶液中汞离子(Hg2+)的浓度。论文第三章主要介绍了通过反相微乳法合成CdTe量子点/二氧化硅(CdTe/SiO2)复合纳米粒子,以及将其作为荧光探针用于生物检测和细胞标记。论文第四章主要介绍了以巯基丙酸为稳定剂,利用成核掺杂的方法,在水溶液中合成Mn2+掺杂的ZnSe量子点(Mn:ZnSe d-dots)。由于这种掺杂型的量子点不含重金属元素Cd,从而减少了量子点的生物毒性。此外,我们还考察了所合成的Mn:ZnSe d-dots的光稳定性,与CdTe量子点相比,Mn:ZnSe d-dots具有更好的光稳定性。论文第五章,利用溴化乙啶(EB)作为探针,详细研究了前面几章中所合成的三种纳米粒子(CdTe QDs,CdTe/SiO2和Mn:ZnSe d-dots)与DNA分子之间的相互作用。研究结果表明,无论是在暗处还是在紫外光照射下,CdTe QDs都是最容易造成DNA损伤的纳米粒子;与CdTe QDs相比,CdTe/SiO2 NPs引起的DNA损伤大大减小,而Mn:ZnSe d-dots作为一种新型的掺杂型量子点几乎不引起DNA分子的损伤,这使其作为荧光标记物在生物医学研究领域具有巨大的应用潜力。
提要第4-9页
第一章 量子点合成及应用的研究进展第9-60页
    第一节 量子点的基本特性第9-16页
        1.1.1 纳米粒子的基本特性第9-13页
        1.1.2 半导体纳米粒子的基本特性第13-16页
    第二节 量子点的合成第16-23页
        1.2.1 有机金属合成方法第16-21页
        1.2.2 水相合成方法第21-23页
    第三节 量子点的生物学应用第23-40页
    第四节 量子点毒性的研究第40-44页
        1.4.1 量子点的细胞毒性第40-42页
        1.4.2 量子点的光降解和氧化第42-43页
        1.4.3 细胞内的量子点的降解第43页
        1.4.4 量子点包覆材料的细胞毒性第43-44页
    第五节 基于量子点的荧光纳米微球的制备方法第44-46页
    第六节 新型掺杂型量子点的合成第46-47页
    第七节 本论文的研究意义及主要内容第47-49页
    参考文献第49-60页
第二章 水相合成CdTe 量子点及其应用研究第60-96页
    第一节 巯基丁二酸稳定的CdTe 量子点的水相合成第60-77页
        2.1.1 水相合成CdTe 量子点第60-62页
        2.1.2 实验部分第62-63页
        2.1.3 结果与讨论第63-76页
        2.1.4 本章小结第76-77页
    第二节 量子点构筑的多层膜对于汞离子(Hg~(2+))的灵敏检测第77-90页
        2.2.1 基于量子点荧光猝灭的汞离子传感器第77-79页
        2.2.2 实验部分第79-80页
        2.2.3 结果与讨论第80-89页
        2.2.4 本章小结第89-90页
    参考文献第90-96页
第三章 CdTe 量子点/二氧化硅复合纳米粒子的水相合成及应用第96-115页
    第一节 量子点/二氧化硅复合纳米粒子的水相合成第96-98页
    第二节 实验部分第98-101页
        3.2.1 实验试剂第98-99页
        3.2.2 实验仪器第99页
        3.2.3 CdTe 量子点的合成第99页
        3.2.4 CdTe/SiO_2 复合纳米粒子的合成第99-100页
        3.2.5 CdTe/SiO_2 复合纳米粒子的表面功能化第100页
        3.2.6 生物素标记的鼠免疫球蛋白与CdTe第100页
        3.2.7 CdTe/SiO_2 复合纳米粒子连接的生物素化鼠免疫球蛋白与荧光素标记的亲和素的结合第100-101页
        3.2.8 生物检测第101页
        3.2.9 细胞标记实验第101页
    第三节 结果与讨论第101-111页
        3.3.1 CdTe/SiO_2 复合纳米粒子的荧光性质第101-105页
        3.3.2 CdTe/SiO_2 复合纳米粒子的表面修饰第105-107页
        3.3.3 CdTe/SiO_2 复合纳米粒子的稳定性第107-108页
        3.3.4 CdTe/SiO_2 复合纳米粒子的生物应用第108-111页
    第四节 本章小结第111-112页
    参考文献第112-115页
第四章 水相合成巯基丙酸包覆的Mn~(2+)掺杂ZnSe 量子点第115-132页
    第一节 Mn~(2+)掺杂ZnSe 量子点的合成第115-117页
    第二节 实验部分第117-118页
        4.2.1 实验试剂第117页
        4.2.2 实验仪器第117页
        4.2.3 Mn~(2+)掺杂ZnSe 量子点的合成第117-118页
    第三节 结果与讨论第118-129页
        4.3.1 MPA 稳定的Mn:ZnSe d-dot 的表征第118-124页
        4.3.2 Se/Zn 的比值对Mn:ZnSe d-dot 荧光的影响第124-125页
        4.3.3 Se/Mn 的比值对Mn:ZnSe d-dot 荧光的影响第125-126页
        4.3.4 MPA/Zn 的比值对Mn:ZnSe d-dot 荧光的影响第126-127页
        4.3.5 不同稳定剂对Mn:ZnSe d-dot 荧光的影响第127-128页
        4.3.6 Mn:ZnSe d-dot 的光稳定性第128-129页
    第四节 本章小结第129页
    参考文献第129-132页
第五章 三种水相纳米粒子对DNA 损伤的研究第132-150页
    第一节 纳米粒子对DNA 分子的损伤第132-134页
    第二节 实验部分第134-135页
        5.2.1 实验试剂第134页
        5.2.2 实验仪器第134页
        5.2.3 CdTe 量子点,CdTe/SiO_2 复合纳米粒子,Mn~(2+)掺杂 ZnSe 量子点的合成第134-135页
        5.2.4 DNA 分子损伤的检测第135页
    第三节 结果与讨论第135-146页
        5.3.1 CdTe QDs,CdTe/SiO_2 NPs,和Mn:ZnSe d-dot 的表征第135-138页
        5.3.2 CdTe QDs,CdTe/SiO_2 NPs,和Mn:ZnSe d-dot 的荧光性能第138-140页
        5.3.3 DNA与CdTe QDs,CdTe/SiO_2 NPs和Mn:ZnSe d-dot的相互作用第140-146页
    第四节 本章小结第146-147页
    参考文献第147-150页
作者简历第150页
攻读博士学位期间发表的学术论文及其他成果第150-153页
致谢第153-155页
中文摘要第155-158页
ABSTRACT第158-161页
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